Emissione spontanea amplificata elettricamente da punti quantici colloidali

Natura volume 617, pagine 79–85 (2023) Citare questo articolo

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I punti quantici colloidali (QD) sono materiali interessanti per la realizzazione di diodi laser processabili in soluzione che potrebbero trarre vantaggio da lunghezze d'onda di emissione controllate in base alle dimensioni, soglie di guadagno ottico basse e facilità di integrazione con circuiti fotonici ed elettronici1,2,3,4,5,6 ,7. Tuttavia, l'implementazione di tali dispositivi è stata ostacolata dalla rapida ricombinazione Auger di stati multiportanti con guadagno attivo1,8, dalla scarsa stabilità dei film QD a densità di corrente elevate9,10 e dalla difficoltà di ottenere un guadagno ottico netto in uno stack di dispositivi complessi in cui un sottile Lo strato QD elettroluminescente è combinato con strati conduttori di carica otticamente con perdita11,12,13. Qui risolviamo queste sfide e otteniamo l'emissione spontanea amplificata (ASE) da QD colloidali pompati elettricamente. I dispositivi sviluppati utilizzano QD compatti e graduati in modo continuo con ricombinazione Auger soppressa incorporata in una struttura di iniezione di carica pulsata ad alta densità di corrente integrata da una guida d'onda fotonica a bassa perdita. Questi diodi QD ASE colloidali presentano un forte guadagno ottico a banda larga e dimostrano un'emissione dai bordi luminosi con una potenza istantanea fino a 170 μW.

I laser pompati elettricamente o i diodi laser basati su materiali processabili in soluzione sono da tempo dispositivi desiderati per la loro compatibilità praticamente con qualsiasi substrato, scalabilità e facilità di integrazione con la fotonica e l'elettronica su chip. Tali dispositivi sono stati adottati per un'ampia gamma di materiali, tra cui polimeri14,15,16, piccole molecole17,18, perovskiti19,20 e QD colloidali1,2,3,4,5,6,7. Questi ultimi materiali sono particolarmente interessanti per l'implementazione dei diodi laser perché, oltre ad essere compatibili con tecniche chimiche poco costose e facilmente scalabili, offrono numerosi vantaggi derivati dal carattere zero-dimensionale dei loro stati elettronici21,22. Questi includono una lunghezza d'onda di emissione regolabile in base alle dimensioni, soglie basse di guadagno ottico e stabilità ad alta temperatura delle caratteristiche laser derivanti da un'ampia separazione tra i loro livelli di energia di tipo atomico21,22,23.

Diverse sfide complicano la realizzazione dei diodi laser QD colloidali. Questi includono la ricombinazione Auger estremamente veloce e non radiativa di stati multiportanti attivi con guadagno ottico1,8, scarsa stabilità dei solidi QD con densità di corrente elevate necessarie per ottenere la laser9,10 e un equilibrio sfavorevole tra guadagno ottico e perdite ottiche nei dispositivi elettroluminescenti in cui un guadagno ottico attivo Il mezzo QD è una piccola frazione dello stack complessivo del dispositivo che comprende diversi strati di trasporto di carica con perdita ottica11,12,13.

Qui risolviamo queste sfide utilizzando QD ingegnerizzati con ricombinazione Auger soppressa e una speciale architettura del dispositivo elettroluminescente, che presenta una guida d'onda fotonica costituita da un riflettore di Bragg (DBR) distribuito sul fondo e un elettrodo d'argento (Ag) superiore. La cavità ottica trasversale formata dal DBR e dallo specchio Ag migliora il confinamento del campo nel mezzo di guadagno QD e contemporaneamente riduce le perdite ottiche negli strati conduttori di carica. Facilita inoltre l'accumulo di ASE grazie alla migliore raccolta di fotoni seme spontanei e all'aumento del percorso di propagazione nel mezzo QD. Di conseguenza, otteniamo un ampio guadagno ottico netto con il pompaggio elettrico e dimostriamo l'ASE a temperatura ambiente nelle transizioni del bordo della banda (1S) e dello stato eccitato (1P).

In questo studio, utilizziamo un mezzo di guadagno ottico basato su una versione rivista di QD a graduazione continua (cg-QD), che sono simili ai nostri cg-QD9 CdSe/Cd1−xZnxSe precedentemente introdotti ma presentano uno spessore ridotto dello strato graduato. Questi cg-QD "compatti" (abbreviati come ccg-QD)13 comprendono un nucleo di CdSe con raggio di 2,5 nm, uno strato di Cd1−xZnxSe graduato spesso 2,4 nm e un guscio protettivo finale costituito da strati di ZnSe0.5S0.5 e ZnS con spessori di 0,9 nm e 0,2 nm, rispettivamente (Fig. 1a, riquadro in alto a destra e Figura 1 supplementare). Nonostante il suo spessore ridotto, il guscio compatto e graduato consente una soppressione altamente efficace del decadimento Auger24, che porta a una lunga durata dell'Auger bieccitone (τXX, A = 1,9 ns) e una resa quantica dell'emissione bieccitone corrispondentemente elevata del 38% (Figura 2 supplementare ). Il guscio compatto e graduato produce anche una forte compressione asimmetrica del nucleo emittente, che aumenta la divisione del foro pesante (Δlh-hh) a circa 56 meV (rif. 25) (Fig. 1a). Ciò impedisce lo spopolamento termico dello stato di buchi pesanti sul bordo della banda e quindi riduce la soglia del guadagno ottico7.

0, brown) and optical gain (α < 0; green). The dashed black line is the second derivative of α0 (panel a). c, Pump-intensity-dependent spectra of edge-emitted photoluminescence (PL) of a 300-nm-thick ccg-QD film on a glass substrate under excitation with 110-fs, 3.6-eV pump pulses. The pump spot is shaped as a narrow 1.7-mm-long stripe orthogonal to the sample edge. The emergence of narrow peaks at 1.93 eV and 2.08 eV (full width at half maximum 35 meV and 40 meV, respectively) at higher ⟨N⟩ indicates the transition to the ASE regime. On the basis of the onset of sharp intensity growth (inset), the 1S and 1P ASE thresholds are, respectively, about 1 and about 3 excitons per dot on average. d, A device stack of the reference LED comprises an L-ITO cathode, a ccg-QD layer and TFB/HAT-CN hole transport/injection layers separated by a LiF spacer with a current-focusing aperture. The device is completed with a Ag anode prepared as a narrow strip. e, The j–V (solid black line) and EL intensity–V (dashed blue line) dependences of the reference device. f, The j-dependent EL spectra of front (surface) emission of the reference device. The EL spectrum recorded at 1,019 A cm−2 is deconvolved into three Lorentzian bands that correspond to the three ccg-QD transitions shown in a. AU, arbitrary units./p> 13 A cm−2 owing to the onset of faster (superlinear) increase of the 1.94-eV EL intensity (Supplementary Fig. 6). We ascribe this behaviour to the onset of ASE and the corresponding current density to the ASE threshold (jth,ASE = 13 A cm−2). The value of jth,ASE, determined in this way, is consistent with the onset of line narrowing, characteristic of the ASE process (Fig. 3c, bottom)./p>

1./p>95% (normal incidence) across the wavelength window of 490–690 nm (Supplementary Fig. 4), which covered both the 1S and 1P emission bands (Fig. 1c). The DBR was made of ten pairs of Nb2O5 and SiO2 layers (60 nm and 100 nm thickness, respectively) prepared on a glass substrate. A 50-nm-thick ITO film was deposited on top of the Nb2O5 layer of the DBR. The resulting multilayered stack is depicted in Supplementary Fig. 4. The acquired ITO/DBR/glass substrates were cleaned using the same procedure as in the case of reference devices. Then, a ZnO ETL with a thickness of 50 nm was deposited through a sol–gel method. A sol–gel solution was prepared by dissolving 0.2 g of zinc acetate dihydrate (Zn(CH3COO)2·2H2O) and 56 mg of ethanolamine in 10 ml of 2-methoxyethanol (CH3OCH3CH3OH). The solution was stirred overnight before use. 300 μl of a sol–gel precursor was spun at 3,000 rpm for 50 s and annealed at 200 °C for 2 h in ambient air. Afterwards, the active ccg-QD layer and the rest of the device were prepared using the same steps as in the case of reference LEDs (see previous section)./p>

3.0.CO;2-7" data-track-action="article reference" href="https://doi.org/10.1002%2F%28SICI%291521-4095%28199808%2910%3A12%3C920%3A%3AAID-ADMA920%3E3.0.CO%3B2-7" aria-label="Article reference 15" data-doi="10.1002/(SICI)1521-4095(199808)10:123.0.CO;2-7"Article CAS Google Scholar /p> n2, which corresponds to the ‘cut-off’ regime. In the range n1 < neff < n2 (red-shaded area), several TIR modes are supported by the waveguide owing to reflections from various layers of the thick DBR stack. The range neff < n1 corresponds to a photonic bandgap or a stopband defined by the reflection spectrum of the DBR (purple line). A BRW mode (blue line) is located in the stopband of the photonic structure. c, A comparison of guided mode parameters between the TE0 TIR (pink) and BRW (orange) modes of the DBR-based structure (Fig. 2b) and the TE0 TIR mode (red) of the reference device (Fig. 2a). The calculated parameters include the effective refractive indices (neff), the modal angles (θm), the mode confinement factors for the ccg-QD layer (ΓQD) and the optical-loss coefficients (αloss)./p> 200 A cm−2) are dominated by narrow 1S and 1P ASE peaks. The marked difference of these spectra from those of the reference devices (Fig. 1f and Extended Data Fig. 1a) is yet another confirmation of the ASE effect realized in our BRW devices. a.u., arbitrary units./p>

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